Ronaldo memulakan penampilan pertama untuk Portugal pada Ogos 2003. Beliau menyertai Euro 2004 dan telah menjaringkan gol dalam kekalahan 2-1 peringkat kumpulan menentang Greece dan kemenangan 2-1 peringkat separuh akhir menentang Belanda. Beliau mendapat nama dalam pasukan terbaik kejohanan walaupun berkesudahan dengan hanya dua gol. Dalam tahun yang sama, beliau juga mewakili Portugal dalam Sukan Olimpik 2004.

Piala Dunia 2006

Ronaldo merupakan penjaring kedua terbanyak pusingan kelayakan Piala Dunia FIFA dalam zon eropah dengan tujuh gol, dan menjaringkan gol pertama Piala Dunia menentang Iran.

Semasa perlawanan suku akhir menentang England pada 1 Julai 2006, rakan sepasukan Ronaldo di United, Wayne Rooney dilayangkan kad merah kerana memijak pemain pertahanan Portugal Ricardo Carvalho. Pihak Media di England merasakan Ronaldo telah mempengaruhi pengadil, Horacio Elizondo dengan mendesak secara aggresif. Tayang semula menunjukkan beliau mengenyit mata kepada bangku simpanan pasukan Portugal selepas Rooney dibuang padang. Selepas perlawanan itu, Ronaldo memberitahu bahawa Rooney ialah seorang kawan dan tidak mendesak untuk Rooney dibuang padang. Pada 4 Julai, Elizondo menyatakan yang kad merah itu disebabkan kekasaran Rooney dan bukan disebabkan pertelingkahan Rooney dan Ronaldo.

Kemarahan pihak media England menyebabkan Ronaldo berfikir untuk meninggalkan United, dan memberitahu akhbar Sepanyol, Marca yang beliau berminat untuk menyertai Real Madrid. Disebabkan khabar angin itu, Ferguson memberitahu pembantu pengurus dari Portugal Carlos Queiroz untuk memujuk Ronaldo supaya berubah fikiran, kenyataan itu juga dikongsi bersama oleh Rooney. Ronaldo tidak ke mana dan pada April 2007, beliau menandatangani kontrak untuk bersama United selama lima tahun.

Ronaldo tidak digemari semasa kekalahan menentang Perancis di separuh akhir, dan terlepas untuk memenangi anugerah Pemain Muda Terbaik disebabkan oleh kempen e-mail negatif daripada peminat England. Anugerah itu dimenangi oleh pemain Jerman, Lukas Podolski dan menjadikan tingkah laku Ronaldo sebagai faktor utama dalam keputusan ini.

Euro 2008

Satu hari selepas hari jadi ke dua puluh dua beliau, Ronaldo menjadi kapten Portugal buat pertama kali dalam perlawanan persahabatan menentang Brazil pada 6 Februari 2007. Ini ialah suatu penghargaan buat presiden Persatuan Bola Sepak Portugal, Carlos Silva, yang telah mati dua hari sebelum itu. Jurulatih Portugal, Luiz Felipe Scolari menerangkan, "Encik Silva meminta saya untuk menjadikan Ronaldo sebagai kapten..dia terlalu muda untuk menjadi kapten, tetapi Encik Silva meminta saya, dan sekarang dia tiada lagi bersama kita."

Ronaldo menjaringkan lapan gol dalam pusingan kelayakan Euro 2008, didahului oleh pemain Poland, Euzebiusz Smolarek, tetapi berkesudahan dengan satu gol dimana Portugal telah disingkirkan oleh pasukan Jerman. Sejak pertemuan dengan jurulatih baru Portugal, Carlos Queiroz, Ronaldo menjadi kapten baru pasukan itu.